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報告書

再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故のソースターム解析手法の整備

吉田一雄; 玉置等史; 桧山美奈*

JAEA-Research 2023-001, 26 Pages, 2023/05

JAEA-Research-2023-001.pdf:1.61MB

再処理施設の過酷事故の一つである高レベル放射性廃液貯槽の冷却機能喪失による蒸発乾固事故では、沸騰により廃液貯槽から発生する硝酸-水混合蒸気とともにルテニウム(Ru)の揮発性の化学種が放出される。このためリスク評価の観点からは、Ruの定量的な放出量の評価が重要な課題である。再処理施設のリスク評価の精度向上に資するため、計算プログラムを用いて当該事故時でのソースタームを解析的に評価する手法の整備を進めている。提案する解析手法では、まず廃液貯槽の沸騰をSHAWEDで模擬する。模擬結果の蒸気発生量等を境界条件としてMELCORにより施設内の蒸気等の流れに沿って各区画内の熱流動状態を模擬する。さらに各区画内の熱流動状態を境界条件としてSCHERNを用いてRuを含む硝酸、NO $_{rm x}$ 等の化学挙動を模擬し、施設外への放射性物質の移行量(ソースターム)を求める。本報では、仮想の実規模施設での当該事故を想定して、これら3つの計算プログラム間でのデータの授受を含めて解析事例を示す。

報告書

再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故での凝縮器を想定した事故対処策のリスク低減効果に係る実機解析

吉田一雄; 玉置等史; 桧山美奈*

JAEA-Research 2021-013, 20 Pages, 2022/01

JAEA-Research-2021-013.pdf:2.35MB

再処理施設の過酷事故の一つである高レベル放射性廃液貯槽の冷却機能喪失による蒸発乾固事故では、沸騰により廃液貯槽から発生する硝酸-水混合蒸気とともにルテニウム(Ru)の揮発性の化学種が放出される。そのための事故対処策の一つとして貯槽から発生する混合蒸気を積極的に凝縮する凝縮器の設置案が示されている。この事故対策では、硝酸蒸気の拡散防止、Ruの除去率の向上などが期待できる。本報では、実規模の仮想的な再処理施設を対象に凝縮器を設けて施設内での蒸気及びRuの移行挙動の模擬を試行した。模擬解析では、MELCORを用いて施設内の熱流動解析を行い、得られた熱流動状態を境界条件として硝酸、窒素酸化物等の化学挙動を解析するSCHERNコードを用いてRuの定量的な移行挙動を模擬した。解析から、凝縮器による蒸気拡散防止及びRuの除去効率の向上効果を定量的に分析するとともに、凝縮器の解析モデル上の課題を明らかにすることができた。

論文

A Theoretical investigation on the intermolecular potential curve between ruthenium tetroxide and NO $_{rm X}$ (X = 1, 2)

城戸健太朗

International Journal of Quantum Chemistry, 121(21), p.e26781_1 - e26781_15, 2021/11

https://doi.org/10.1002/qua.26781

被引用回数：1 パーセンタイル：17.5(Chemistry, Physical)

Ruthenium tetroxide (RuO) is one of chemical species of fission products assumed to be released to the environment during a severe accident of nuclear facilities and a target compound to assess the amount produced, reactivity, mobility and release timing. In this article, the NO $_{rm X}$ (X = 1, 2) adduct formation of RuO has been investigated, based on the potential energy curve (PEC) evaluated by UM06, UTPSSh, CASSCF, and CASPT2 methods. At several stationary points, CCSD and LR-CCSD(T) energies are also computed for a comparison. The PEC shows that there is an activation barrier to form the NO $_{rm X}$ adduct and that the process is endothermic in terms of free energy. In the system, the electron transfer occurs from NO $_{rm X}$ to RuO when the bond between the nitrogen and oxo ligand is formed. It has been discussed in detail using active orbitals, weight of electron configurations and spin population obtained by CASSCF.

報告書

再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故でのNO $_{rm x}$ の化学挙動を考慮したRuの移行挙動解析

吉田一雄; 玉置等史; 桧山美奈*

JAEA-Research 2021-005, 25 Pages, 2021/08

JAEA-Research-2021-005.pdf:2.91MB

再処理施設の過酷事故の一つである高レベル放射性廃液貯槽の冷却機能喪失による蒸発乾固事故では、沸騰により廃液貯槽から発生する硝酸-水混合蒸気とともにルテニウム(Ru)の揮発性の化学種が放出される。このためリスク評価の観点からは、Ruの定量的な放出量の評価が重要な課題である。課題解決に向け当該施設での蒸気凝縮を伴う環境でのRuの移行挙動に係る小規模実験のデータ分析の結果から気液界面でのRuの物質移行係数の相関式を導出した。この相関式を用いて実規模の仮想的な再処理施設を対象に施設内でのRuの移行挙動の模擬を試行した。解析では、窒素酸化物の化学挙動を解析するSCHERNコードにこの相関式を組み込み、施設内の熱流動解析で得られた条件を境界条件としてRuの定量的な移行挙動を模擬し、その有効性を確認した。

報告書

SCHERN-V2: 再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故での化学的挙動解析プログラム解説書

吉田一雄; 玉置等史; 桧山美奈*

JAEA-Data/Code 2021-008, 35 Pages, 2021/08

JAEA-Data-Code-2021-008.pdf:3.68MB

再処理施設で想定される重大事故の一つに高レベル廃液貯槽の蒸発乾固事故がある。高レベル廃液には、再処理の過程で取り除かれた核分裂生成物の硝酸塩が含まれ、それらの崩壊熱で発熱するため常時冷却する必要がある。このため全電源の喪失などにより冷却機能が全喪失した状態が継続した場合、廃液が沸騰しいずれ乾固する。この間、ルテニウムの揮発性化学種が硝酸-水混合蒸気とともに気相へ移行し、施設外へ放出される可能性がある。乾固時には、廃液に含まれる硝酸塩の熱分解による脱硝反応が進行しNO $_{rm x}$ ガスが発生する。NO $_{rm x}$ はルテニウムの施設内での移行挙動に影響することが実験的に確認されており、硝酸及び水が共存する環境では気液各相で複雑に化学変化することが知られている。そこで建屋区画内での熱流動条件を境界条件としてRuを含む各化学種の濃度変化を解析する計算プログラム: SCHERNの開発を進めている。本報は、SCHERN-V2として新たに整備した解析モデルを含め、当該プログラムが解析対象とする事故の概要、解析モデル、連立微分方程式、使い方等を説明する解説書である。

論文

再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故でのFP硝酸塩の脱硝に伴い発生するNOxの化学的挙動解析

吉田一雄; 玉置等史; 吉田尚生; 吉田涼一朗; 天野祐希; 阿部仁

日本原子力学会和文論文誌, 18(2), p.69 - 80, 2019/06

https://doi.org/10.3327/taesj.J18.019

再処理施設で想定される重大事故の一つに高レベル廃液貯槽の蒸発乾固事故がある。高レベル廃液には、再処理で取り除かれた核分裂生成物の硝酸塩が含まれ、それらの崩壊熱で発熱するため常時冷却する必要がある。このため全電源の喪失により冷却機能が全喪失した状態が継続した場合、廃液が沸騰しいずれ乾固する。乾固時には、廃液に含まれる硝酸塩の熱分解による脱硝反応が進行しNOxガスが発生する。本報では、硝酸-水混合蒸気系の雰囲気でのNOx系の化学種の化学変化をレビューし、それに基づき再処理施設の高レベル廃液の蒸発乾固事故での建屋区画内での熱流動及び各化学種の濃度変化の解析モデルを提案し、実規模体系での解析を試行した結果を示す。その結果を基にRuの施設外への移行量評価の高度化に向けた課題を提言する。

論文

Effect of nitrogen concentration on nano-structure and high-temperature strength of 9Cr-ODS steel

岡弘; 丹野敬嗣; 大塚智史; 矢野康英; 皆藤威二

Nuclear Materials and Energy (Internet), 16, p.230 - 237, 2018/08

https://doi.org/10.1016/j.nme.2018.05.010

被引用回数：4 パーセンタイル：38.58(Nuclear Science & Technology)

In determining the nitrogen concentration specifications, nano-structure and high-temperature strength of 9Cr-ODS steel have been investigated as a function of the nitrogen content with the aim of obtaining technical knowledge that makes the specification reasonable. The hardness and tensile strength showed degradation with increasing nitrogen content. For a microstructure, the decrement of residual ferrite phase was confirmed. Since the nitrogen is an austenite stabilizer, the increment of nitrogen enhanced an alpha to transformation, resulted in the decrease of the residual ferrite phase. It is considered that the reduction of the strength is due to the decrease of the residual ferrite phase.

論文

N $^{+}$ ビーム照射で形成したSi酸窒化膜における窒素化学結合状態の放射光X線光電子分光測定

鉢上隼介; 寺岡有殿

真空, 48(5), p.343 - 345, 2005/05

https://doi.org/10.3131/jvsj.48.343

極薄シリコン酸化膜付きのシリコン単結晶基板に窒素イオンビームを照射してシリコン酸窒化膜を形成した。窒素イオンビームは質量選別されたN $^{+}$ ビームである。運動エネルギーは約3keVである。照射量は6.310 $^{14}$ ions/cm $^{2}$ である。これはSi(001)表面の原子密度にほぼ等しい。打ち込まれた窒素原子の化学結合状態を放射光を用いた光電子分光によって観察した。低密度の窒素イオン照射量であっても窒素の1s光電子スペクトルを四つの成分に分離することができた。N-1s光電子スペクトル形状の酸化膜厚依存性から各成分ピークの化学結合状態を推定した。

論文

電子ビームを用いた排煙・排ガスの浄化技術

小嶋拓治

触媒, 46(3), p.248 - 253, 2004/04

http://ci.nii.ac.jp/naid/10013449945

石炭/石油燃焼火力発電所排煙中の硫黄酸化物及び窒素酸化物の除去,ごみ燃焼排煙中のダイオキシン類の分解、及び換気ガス中の有害揮発性有機化合物の分解・除去など、環境汚染物質を含む排煙・排ガスの電子ビームを用いた浄化技術に関する研究開発について述べる。

論文

Enhancement of removals of SO $_{2}$ and NOx by powdery materials in radiation treatment of exhaust gases

徳永興公; 南波秀樹; 鈴木伸武

Int.J.Appl.Radiat.Isot., 36(10), p.807 - 812, 1985/00

https://doi.org/10.1016/0020-708X(85)90032-8

被引用回数：14 パーセンタイル：83.09(Nuclear Science & Technology)

放射線によるSO $_{2}$ およびNOx除去に対する微粉シリカの添加効果を、NOx,SO $_{2}$ ,水分,酸素,窒素の混合ガスを用いて、120 $^{circ}$ Cでの1.5MeVの電子線による照射下で検討した。SO $_{2}$ ,NOx濃度とともに、微粉シリカの添加によって減少した。このSO $_{2}$ ,NOxの減少は、水分におおわれた微粉シリカの表面へのこれらの物質の吸着に起因するものであり、この吸着は、Langmuirの吸着等温式にしたがった。照射によるNOxの減少は、微粉シリカの添加によっていちじるしく促進された。この促進効果は、SO $_{2}$ 共存下でのみ起る。水におおわれた微粉シリカ表面へのNOの吸着および吸着水との反応によるNO $_{2}$ の除去の二つの反応によって引き起こされることを明らかにした。

論文

電子線照射による石炭燃焼排ガス中のNO $_{x}$ ,SO $_{x}$ 除去に対する微粉含水シリカの効果

南波秀樹; 徳永興公; 鈴木伸武

公害と対策, 21(7), p.629 - 634, 1985/00

本研究は、石炭燃焼排ガスの電子線処理の研究の一環として、より高温での脱硝・脱硫率の向上と必要線量の低減化を目的として、石炭燃焼排ガスを含む3種類の試料ガスについて、80 $^{circ}$ Cから220 $^{circ}$ Cの温度範囲にわたり、電子線照射のみの場合と、電子線照射後微粉含水シリカに接触させた場合の、ガス中のNO,NO $_{2}$ ,SO $_{2}$ の濃度を測定し、シリカによるNOx,SOx除去について検討したものである。とくに、NOx,SOxの除去機構とその温度依存性について述べる。

論文

Radiation chemical reactions in NO $_{x}$ and SO $_{2}$ removals from flue gas

徳永興公; 鈴木伸武

Radiation Physics and Chemistry, 24(1), p.145 - 165, 1984/00

放射線による排煙処理に関する今までの我々の研究成果をまとめたものである。放射線によるNOxおよびSO $_{2}$ の除去機構の解明を目的として、単純な系(NO-N $_{2}$ 混合気体)から複雑な系(NO-SO $_{2}$ -H $_{2}$ O-O $_{2}$ -N $_{2}$ 混合気体)にいたる種々の混合系中でのNO,SO $_{2}$ の反応をしらべた。その結果、NO,SO $_{2}$ の反応は、排煙の主成分である酸素、水分によって、著しく変り、一方、炭酸ガスによっては全く影響されないことを見出した。さらに、排煙中においては、NO,SO $_{2}$ は、共にOH、Oなどのラジカルによって硝酸、硫酸に酸化され、これらの生成物がエアロゾルとして電気集じん器で除去されることを明らかにした。また、アンモニアを添加することによって脱硫、脱硝反応が促進されることを見出した。このアンモニアの促進作用は、NO,NO $_{2}$ とNH $_{2}$ ラジカルとの反応が、上述の酸化作用と並行して起ること、および、酸化反応生成物がアンモニアと反応して、硝安、硫安として安定化することに起因している。

論文

Radiation treatment of combustion gases

町末男; 徳永興公; 西村浩一; 橋本昭司; 川上和市郎; 鷲野正光; 川上恵太*; 青木伸二*; 安達恭次郎*

Radiation Physics and Chemistry, 9(1-3), p.371 - 388, 1977/03

重油を燃焼した排ガスには窒素酸化物、亜硫酸ガスなどが含有され、大気汚染の原因になっている。このような排ガスに電子線を照射することによって、窒素酸化物と亜硫酸ガスが同時に除去されることを見出したので、本報告では、このプロセスに関する基礎的な研究からパイロットプラントによる研究の結果を総括して論じた。